El grupo versionó una canción de Bob Dylan llamada «Desolation row»,[17] lo cual fue hecho especialmente para los créditos y la banda sonora de la película Watchmen (2009), adaptación del cómic homónimo escrito por Alan Moore y publicado en el año 1986. En Los Ángeles grabaron un video para el tema,[18] que fue estrenado el 30 de enero de 2009, cuatro días después que el sencillo. En entrevista con la revista Kerrang!, Gerard comentó que en esta canción quisieron acercarse al estilo del grupo británico de punk Sex Pistols.[19]
El 18 de enero de 2009, Gerard escribió en su cuenta personal de Twitter: «¡Entrada épica! Yendo a un estudio de grabación...». En una entrevista para la revista Kerrang! del 4 de febrero de 2009, Gerard y Frank hablaron sobre el próximo disco. Se supo que el grupo viajó a Los Ángeles, para ir a un estudio de ensayo. Gerard Way antes había dicho que el siguiente disco sería «completamente diferente, y más crudo, sin tantos arreglos»,[20] y en una entrevista hecha por MTV.com en febrero de 2009 dijo: «Sonará como un álbum de rock moderno, pero creo que nos gustaría redefinir qué es en realidad rock moderno».[21]
El 10 de abril de 2009, la banda editó un álbum de video llamado ¡Venganza!, que contiene la segunda parte del concierto en Ciudad de México del 7 de octubre de 2007, en la que tocaron canciones de su segundo disco. Este material, de treinta y siete minutos de duración, fue comercializado en memorias USB con forma de bala.
Según anunciaron en su página web, My Chemical Romance comenzó a grabar su cuarto álbum de estudio el día jueves 11 de junio de 2009. Para este disco contaron inicialmente con la producción de Brendan O'Brien, que anteriormente había trabajado con AC/DC, Bruce Springsteen y Pearl Jam, entre muchos otros. Al mes siguiente, el vocalista de la banda comentó que en este álbum estaría la mejor canción que han compuesto, titulada «Death before disco», la cual, según declaró, es «una canción antifiestas».
Los días 31 de julio y 1 de agosto de 2009 marcaron el regreso de la banda a las presentaciones en vivo después de más de un año de ausencia, con dos pequeños conciertos en un local nocturno de Los Ángeles. Ahí tocaron tres nuevas canciones: «Death before disco», «Kiss the ring» y «The drugs», temas en los que se observa un destacable cambio del grupo hacia un sonido más agresivo, que la revista Spin compara con el grupo sueco The Hives.Pocos días después, My Chemical Romance viajó a Japón para encabezar la décima edición del festival Summer Sonic, junto al grupo Linkin Park y a la cantante Beyoncé, sumando otros dos conciertos.
Gerard Way, en una entrevista en noviembre de 2009 para Rock Sound, dijo que el cuarto álbum sería su trabajo de definición: «Un amigo que escuchó el disco dijo recientemente que ya no tenía interés en escuchar nuestros trabajos anteriores, que todo nuestro material antiguo lo habíamos hecho redundante. Lo tomé como un cumplido. Lo siguiente que uno hará debería siempre hacer parecer poco importante a lo anterior, y creo que eso pasará cuando finalmente terminemos la edición de este álbum».
El 3 de marzo de 2010, el grupo comunicó en su página oficial la separación de Bob Bryar,[25] quien fue por más de cinco años el batería de la banda. Tiempo más tarde, el productor Rob Cavallo comentaría que Bryar estaba obstruyendo el proceso creativo del nuevo álbum.[26]
Ese mismo mes, el día 26, Mikey Way anunció en el sitio web de la banda que habían alcanzado una «emocionante fase final de grabación». Gerard Way se refirió a este proceso de grabación como «el segundo intento del álbum», debido a que el primero no les convenció.
El día 17 de septiembre de 2010 la banda dio a conocer por medio de un tráiler de promoción en su página web el nombre del nuevo disco, Danger days: the true lives of the Fabulous Killjoys, el que fue publicado en noviembre. En los días siguientes se anunció una nueva gira mundial, que inició en octubre en Europa, llamada World Contamination Tour; para estos conciertos el baterista suplente es Mike Pedicone. El miércoles 22 de septiembre se estrenó en radios de Estados Unidos y Reino Unido el primer sencillo de Danger days, llamado «Na na na (na na na na na na na na na)». Días después se publicó en Internet una segunda canción: «The only hope for me is you». El 3 de noviembre se estrenó en MySpace y en radios el sencillo «SING», y dos días más tarde se habilitó la descarga gratuita de «Save yourself, I'll hold them back».
La totalidad de las canciones del álbum se hicieron públicas por primera vez el día martes 16 de noviembre, en un video mostrado en la página web de la banda; las canciones son presentadas en un ficticio programa radial, conducido por el personaje Dr. Death Defying. El álbum fue puesto a la venta el viernes 19 de noviembre, en algunos países. El día del lanzamiento en Estados Unidos la banda dio un concierto en House of Blues de Los Ángeles, que fue transmitido en vivo a través de MTV.com.
En febrero de 2011 fueron ganadores de dos Premios NME, en las categorías de Mejor Banda Internacional y de Mejor Video, por Na na na (na na na na na na na na na). El 21 de marzo estrenaron su videoclip Planetary (GO!), mientras que la canción elegida como cuarto sencillo del álbum es «Bulletproof heart». En abril fueron nominados a cinco Kerrang! Awards en las categorías de Mejor Álbum por Danger days: the true lives of the Fabulous Killjoys, Mejor Banda Internacional, Mejor Banda en Vivo, Mejor Single por Planetary (GO!) y Mejor Video por Na na na (na na na na na na na na na).

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